La première mention de Monserrat date de 888. Au IXe siècle, on y retrouvait quatre chapelles, Sainte-Marie, Saint-Iscle (la seule qui subsiste aujourd'hui), Saint-Pierre et Saint-Martin. C'est en 945 que la fondation du monastère Sainte Cécile est attestée. Quant à lui, le monastère de Monserrat est fondé par Abat Oliba, évêque de Vic, en 1025[1].

Au XIIe siècle, une nouvelle église romane est construite. C'est également à cette époque qu'est fabriquée la Vierge noire, installée dans la basilique. Les pèlerinages deviennent de plus en plus nombreux. La confrérie de la Vierge de Monserrat est fondée en 1223 grâce à l'épouse de Pierre II d'Aragon. Elle a pour fonction de prier pour que les âmes des confrères morts accèdent à la patrie céleste[2].

En 1476, on construit un cloître gothique. La réputation de Monserrat commence à se répandre. Ignace de Loyola y vient même en pèlerinage.

En 1627 le peintre Juan Andres Ricci y entre dans l'ordre bénédictin, grâce auquel il étudiera la théologie en Irache et le droit à Salamanque.

En 1636, des bénédictins du monastère de Montserrat, s'installent au cloître d’Emmaüs dans la Nouvelle Ville de Prague et y restent jusqu'en 1880 quand ils sont remplacés par ceux de l'abbaye Saint-Martin, expulsés de leur base à Beuron.

L'abbaye est détruite par les troupes napoléoniennes en 1811. Les bâtiments actuels datent du XIXe siècle, initiés par l'abbé Muntadas et rénovés par Josep Puig i Cadafalch. La nouvelle façade de la basilique est inaugurée en 1901.

Durant la Guerre civile espagnole, les moines doivent quitter le monastère. Vingt-trois trouveront la mort durant la guerre. Le monastère de Monserrat est épargné de justesse du pillage et de la destruction. Les moines y retournent en 1939.

En 1947, sous l'impulsion de l'abbé Aureli Maria Escarré et la Commission Abat Oliva, les fêtes d'intronisation de la vierge de Montserrat donnent lieu à des actes publics de réaffirmation nationale de la Catalogne et de réconciliation entre franquistes et républicains. Cependant, l'abbé Escarré maintient d'excellentes relations avec les autorités espagnoles et cultive son amitié personnelle avec le dictateur et son épouse, jusqu'au point de les tutoyer. Mais, à la fin des années 1950, l'abbé fait éditer par l'Abbaye de Montserrat de nombreuses revues culturelles, littéraires et théologiques en catalan, une langue interdite par le franquisme (Germinàbit, Serra d'Or, Qüestions de Vida Cristiana et Studia Monastica). En novembre 1963, il fait également des déclarations au journal Le Monde favorables à la démocratie, la liberté de la presse et l'enseignement du catalan, et contraires à toute répression des opposants au régime, un positionnement qui est dans la ligne marquée par l'encyclique vaticane Pacem in Terris. En 1965, le gouvernement franquiste contraint l'abbé Escarré à quitter l'Espagne et s'exiler en Italie dans le monastère de Viboldone en Lombardie.

Depuis 1942, le monastère profite d'une expansion continue : nouvelle façade du monastère, ensemble de services d'accueil, musée de la peinture catalane moderne, restauration de la basilique et de la sainte grotte, etc.

Le pape Jean-Paul II y effectue un pèlerinage en 1982.

A la fin des années 2010, le moine bénédictin Andreu Soler, de l'abbaye de Montserrat, est reconnu comme un « prédateur sexuel » et un « pédophile ». Pendant 30 ans, il a abusé de jeunes scouts dont il était le directeur. Une fois ces agressions révélées, il a été déplacé par l'Église espagnole dans un autre monastère[3]. Il est mort en 2008. En 2019, un autre moine bénédictin est, cette fois-ci, demis de ses fonctions pour pédophilie[4].