Bariloche fu fondata ufficialmente il 3 maggio 1902, tramite un decreto del ramo esecutivo del Governo Nazionale. Nel 1909 la cittadina contava 1.250 abitanti e vi erano il telegrafo, l'ufficio postale e una strada che la collegava con Neuquén. Tra gli immigrati italiani, v’è da segnalare l’opera del bellunese Primo Capraro (1875-1933), giunto in zona nel 1903; ottenute dal Governo vaste concessioni, aprì dapprima segherie per la lavorazione del legname, quindi si diede ad un’intensa attività edilizia che mutò il volto del paese dandovi grande sviluppo.

Successivamente le sue attività imprenditoriali si svilupparono alle ferrovie e alla creazione di una piccola flotta di imbarcazioni a vapore per la circostante navigazione fluviale. Ricoprì infine anche gli incarichi di rappresentante consolare e corrispondente di diversi giornali. Un suo busto in bronzo posto sulle rive del lago lo ricorda tuttora a San Carlos de Bariloche.

Tra il 1937 e il 1942 il Direttivo dei Parchi Nazionali portò avanti una serie di opere urbanistiche che conferirono alla città l'attuale caratteristica bellezza. Fra di esse si ricordano la costruzione dell'hotel Llao Llao e della cattedrale e la realizzazione del Centro Civico, cuore della vita cittadina in quanto sede dei principali servizi pubblici quali la biblioteca, il teatro, il museo, il municipio, l'ufficio postale, la stazione di polizia e la dogana.

Nel secondo dopoguerra Bariloche divenne la meta preferita da ex gerarchi e collaborazionisti del regime nazista in fuga dall'Europa, grazie all'operato dell'organizzazione ODESSA. Inizialmente si ritenne, erroneamente, che anche Adolf Eichmann, il burocrate dello sterminio ebraico, avesse dimorato per un paio di anni nella città di Bariloche; tuttavia la cosa non fu mai dimostrata, né egli lo dichiarò mai durante il suo processo. Nel 1995, Bariloche fece notizia sulla stampa internazionale quando divenne noto come rifugio per criminali di guerra nazisti, come l'ex SS Hauptsturmführer Erich Priebke e l'ufficiale delle SS Reinhard Kopps, noto in Argentina come Juan Maler. Priebke era stato per molti anni direttore della Scuola Tedesca di Bariloche.

Nel suo libro del 2004 Bariloche nazi-guía turística, l'autore argentino Abel Basti afferma che Adolf Hitler ed Eva Braun hanno vissuto nei dintorni di Bariloche per molti anni dopo la seconda guerra mondiale. Basti disse che i nazisti argentini scelsero la tenuta di Inalco come rifugio di Hitler.

Un libro del 2011 Grey Wolf: The Escape of Adolf Hitler, degli autori britannici Simon Dunstan e Gerrard Williams, proponeva che Hitler ed Eva Braun fossero fuggiti da Berlino nel 1945 e si nascondessero all'Hacienda San Ramón, 10 chilometri (6 miglia) a est di Bariloche, fino ai primi anni sessanta. Questi resoconti sono contestati dalla stragrande maggioranza degli storici, che sostengono che Hitler ed Eva Braun si siano suicidati nel bunker di Berlino negli ultimi giorni della seconda guerra mondiale.