Tollan zou volgens de legendes in 968 gesticht zijn door Topiltzin Ce Acatl Quetzalcoatl die daarmee de Tolteekse dynastie stichtte, hoewel de plaats waarschijnlijk al eerder is ontstaan en de Tolteken zijn ontstaan als samensmelting van Uto-Azteeks sprekende nomaden uit het noorden en de in Centraal-Mexico gevestigde Nonoalken. Quetzalcoatl verving het oude Colhuacán met deze nieuwe hoofdstad. Volgens een legende werd hij verbannen door zijn broer Tezcatlipoca en zeilde hij naar Yucatán om daar in 987 Chichen Itza te stichten.

Tollan was op haar hoogtepunt de machtigste stad van Meso-Amerika; hoewel het aantal inwoners waarschijnlijk 30.000 bedroeg, beduidend minder dan haar voorganger Teotihuacán, haar opvolger Tenochtitlan of de grootste Mayasteden. Tollan was het centrum van het militaristische en hiërarchische Tolteekse rijk (hoewel niet duidelijk is tot waar dat rijk zich uitstrekte) en van een uitgebreid handelsnetwerk dat reikte van New Mexico tot Costa Rica.

In de 12e eeuw stortte het Tolteekse rijk ineen en werd Tollan verlaten, volgens de legendes nadat zij in 1168 werd geplunderd door de Chichimeken. Archeologische opgravingen hebben inderdaad laten zien dat Tollan een gewelddadige ondergang heeft gekend.

Ten tijde van de Azteken en de Spanjaarden is de plaats herhaaldelijk geplunderd waardoor veel kennis over de Tolteken onherroepelijk verloren is gegaan. Opgravingen werden in 1880 begonnen door Désiré Charnay. Vanaf 1940 begon het Nationaal Instituut voor Antropologie en Geschiedenis (INAH) met een structurele opgraving.