В 1865 году ряд румынских деятелей культуры и науки основал румынское культурное общество Атенеум (Atheneum). С целью служения искусству и науке в 1888 году в Бухаресте был открыт румынский Атенеум.

Здание было построено по проекту французского архитектора Альберта Галлерона на средства знатного валашского боярского рода — Вакареску и торжественно открыто в 1888 году, хотя работы по его отделке продолжались до 1897 г. Часть средств на строительство была получена по открытой подписке в течение 28 лет. В Румынии до сих пор помнят призыв: «Пожертвуйте один лей на Атенеум!».

После распада Австро-Венгрии, 29 декабря 1919 г., Атенеум был местом проведения конференции ведущих румынских деятелей, проголосовавших за ратификацию договора о присоединении Бессарабии, Трансильвании и Буковины к Королевству Румыния, в так называемую Великую Румынию.