Unter dem Abt Oliba de Besalú erfolgten zwischen 1025 und 1035 die Gründungen der Klöster Santa Maria de Ripoll, Montserrat und Saint-Martin-du-Canigou. Bereits im Jahr 1082 geriet das Kloster Montserrat in Abhängigkeit vom Kloster Ripoll. Ende des 12. Jahrhunderts wurde die Zahl der Mönche auf dem Montserrat auf zwölf begrenzt – gerade genug um weiterhin als Abtei gelten zu können. In den Jahren 1409 und 1431 wurde die Eigenständigkeit des Klosters durch päpstliche Erlasse wiederhergestellt. Doch nach der Vereinigung Kastiliens mit Aragón durch die Eheschließung der Katholischen Könige im Jahr 1469 und der Eroberung Granadas (1492) entsandte Ferdinand II. Mönche aus Valladolid, so dass das Kloster erneut fremdbestimmt war.

Das spätmittelalterliche Kloster wurde in den Jahren 1809 und 1811 von den Truppen Napoleons zerstört und fiel 1835 unter die Desamortisation der spanischen Klöster. 1844 regte sich wieder unabhängiges monastisches Leben in den alten Gemäuern, die in den Folgejahren weitgehend erneuert wurden. Die heutige Klosterkirche wurde von Leo XIII. im Jahre 1881 zur päpstlichen Basilica minor erhoben.

Während der beiden letzten Jahrzehnte des Franquismus bot die Abtei antifranquistischen Gruppen eine Heimstätte.[1] Am 12. Dezember 1970 kamen in der Abtei 300 Intellektuelle zusammen, die in einem Manifest Freiheit für die bei den Prozessen von Burgos verurteilten Widersacher General Francos forderten sowie demokratische Rechte und Selbstbestimmung für die Nationalitäten im spanischen Staat.